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  文章提出纳米局域高熵工程新策略，将Fe-Co-Ni-Zn-Mn五元高熵氧化物（LHEO）空间限域于-Fe@LHEO 新型电催化剂，在碱性析氧反应（OER）、天然海水电解及可充电锌?空气电池中展现出超越商用贵金属催化剂的性能，为可再次生产的能源转化关键电催化材料设计提供全新范式。

  析氧反应（OER）是电解水制绿氢、金属-空气电池等可再次生产的能源技术的核心反应，但其本征动力学缓慢、能垒高，严重制约能源转化效率。传统贵金属基催化剂（RuO2、IrO2）储量稀缺、成本高昂，难以支撑兆瓦级规模化应用。铁基氧化物储量丰富、环境友好，却面临导电性差、活性位点不足、高自旋 Fe3+难以稳定等瓶颈。本研究创新采用纳米局域高熵工程，从电子结构、晶格构型、反应路径多维度突破铁基催化剂性能极限，开发出低成本、高活性、超稳定的无贵金属OER电催化剂，为海水直接电解、高性能锌-空气电池等应用提供关键支撑。

  天然海水基可充电锌?空气电池峰值功率密度达88.3mW/cm2，稳定循环600次远超商用Ru?Pt基准催化剂（74.7mW/cm2，170次循环）柔性全固态锌?空气电池功率密度36.4mW/cm2，弯折状态下性能稳定。

  局域高熵氧化物诱导晶格畸变、调控电子结构，稳定高自旋Fe3+OER路径从传统吸附演化机制（AEM）转变为晶格氧机制（LOM），决速步能垒从1.85eV降至1.71eV，动力学明显提升。

  一步水热法实现-Fe2O3@LHEO纳米结构原位生长，工艺简便、可规模化突破传统块体高熵材料与单一改性策略局限，建立纳米尺度局域高熵设计新范式。

  研究通过一步水热法，将Fe、Co、Ni、Zn、Mn五元纳米局域高熵氧化物（LHEO）空间限域于-Fe2O3晶格，构筑核壳型-Fe2O3@LHEO纳米结构。提出纳米局域高熵工程策略，用于水分解与锌空气电池领域的铁基OER电催化剂改性。

  STEM与EDS元素mapping（图 2a、2b）证实Fe、Co、Ni、Zn、Mn元素均匀分布；STEM（图 2c-2f）显示LHEO区域晶格收缩，高熵效应引发强晶格畸变；EPR、XPS（图2g-2i）证明LHEO引入显著提升氧空位浓度，引发Fe 2p、O 1s结合能正向偏移，电子结构重排。

  DFT计算表明，LHEO嵌入使-Fe2O3产生晶格畸变，Fe?O键长缩短，电荷从-Fe2O3向LHEO转移，增强材料金属性与导电性；晶体场分裂能从0.106 eV降至0.087 eV，稳定高自旋Fe3+；Fe 3d轨道中心下移，优化含氧中间体吸附-脱附能，降低OER能垒。

  pH依赖测试、18O同位素原位拉曼、DFT能垒计算共同证实，催化剂OER路径从AEM转为LOM，晶格氧参与反应循环，大幅度的提高反应效率。

  天然海水基可充电锌-空气电池中，-Fe2O3@LHEO阴极功率密度88.3mW/cm2、循环600次；柔性全固态电池展现良好柔性与稳定性，可用于便携式、可穿戴能源器件。

  本研究创新性地采用纳米局域高熵工程策略，成功构筑-Fe2O3@LHEO高效OER电催化剂，从电子结构、晶格调控、反应路径三方面突破铁基催化剂瓶颈，实现活性与稳定性协同提升，性能媲美商用贵金属催化剂。该策略以地壳丰富元素为原料，成本低廉、工艺简便，适用于碱性纯水/天然海水电解、高性能锌-空气电池等场景，为无贵金属高效能源电催化材料设计提供全新思路，有望推动绿氢制备、金属-空气电池等可再次生产的能源技术规模化应用。未来，可进一步拓展局域高熵工程至其他过渡金属氧化物、硫化物等体系，开发更多高效、稳定、低成本的电催化材料，助力全球碳中和目标实现。（来源：EngineeringJournals微信公众号）

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